Carey gia nhập hội đoàn địa phương mới được thành lập của giáo phái Baptist, tại đây ông quen biết với John Ryland, John Sutcliff và Andrew Fuller, sau này họ trở thành bạn thân của nhau. Carey được mời đến thuyết giảng tại nhà thờ của họ ở làng Barton lân cận mỗi hai tuần vào chủ nhật. Ngày 5 tháng 10 năm 1783, William Carey chịu lễ báp têm bởi Ryland và trở nên thuộc viên chính thức của giáo phái Baptist.

Năm 1785, Carey được bổ nhiệm làm hiệu trưởng trường làng Moulton. Ông cũng được mời làm quản nhiệm một nhà thờ Baptist ở địa phương. Trong lúc này, Carey bắt đầu đọc Cuộc đời David Brainerd của Jonathan Edwards và nhật ký của nhà thám hiểm James Cook, và khởi sự chú tâm đến nhu cầu truyền bá Phúc âm đến mọi nơi trên thế giới. Trước đó, trong năm 1781 một người bạn của ông, Andrew Fuller, đã viết một tiểu luận gây tiếng vang với tựa đề Phúc âm cho mọi người, phản bác lập trường Calvin cực đoan đang được ưa thích trong các giáo đoàn Baptist, quan điểm này cho rằng mọi người không muốn đáp ứng với lời gọi của Phúc âm. Tại một buổi họp dành cho các mục sư trong năm 1786, khi Carey nêu lên câu hỏi có phải công tác rao truyền Phúc âm trên khắp thế giới là bổn phận của mỗi tín hữu Cơ Đốc, J. R. Ryland (cha của John Ryland) bắt bẻ: "Này cậu thanh niên, hãy ngồi xuống; khi nào Thiên Chúa vui lòng khiến người ngoại qui đạo, ngài sẽ tự làm mà không cần đến sự trợ giúp của cậu và tôi".

Năm 1789, Carey nhận nhiệm vụ quản nhiệm trọn thời gian cho một nhà thờ nhỏ thuộc giáo phái Baptist ở Leicester. Ba năm sau, năm 1792, ông cho ấn hành bản tuyên ngôn khởi phát công cuộc truyền giáo, Tra vấn về Bổn phận của Cơ Đốc nhân sử dụng mọi phương tiện để đem người khác đến với Đức tin Cơ Đốc (An Enquiry into the Obligations of Christians to use Means for the Conversion of the Heathens). Có năm phần trong quyển sách nhỏ này. Phần đầu luận về tính chính đáng về thần học của các hoạt động truyền giáo, cho rằng mạng lịnh của Chúa Giê-xu là khiến mọi người trên đất trở nên môn đồ của ngài ("Vậy, hãy đi dạy dỗ muôn dân, hãy nhân danh Chúa Cha, Chúa Con, và Chúa Thánh Linh mà làm lễ báp têm cho họ, và dạy họ giữ hết mọi điều mà ta đã truyền cho các ngươi. Và này, ta thường ở cùng các ngươi cho đến tận thế" - Matthew 28. 18-20) vẫn còn ràng buộc các tín hữu. Phần hai khảo lược lịch sử truyền giáo, chương này bắt đầu với thời kỳ Hội thánh sơ khai và chấm dứt với David Brainerd và John Wesley. Phần ba có 26 trang với những bảng kê số liệu về diện tích và dân số của mỗi quốc gia trên thế giới. Chương bốn dành để trả lời những quan điểm chống đối việc sai phái giáo sĩ, ví dụ như những trở ngai trong việc học ngoại ngữ hoặc những nguy hiểm gặp phải trong đời truyền giáo. Cuối cùng là phần năm với lời kêu gọi thành lập một hội truyền giáo cho giáo phái Baptist và mô tả những phương tiện cụ thể cần có để hỗ trợ hiệp hội này. Tiểu luận của Carey khái lược những ý tưởng nền tảng của ông cho công cuộc truyền giáo: Nghĩa vụ Cơ Đốc, sử dụng hiệu quả các nguồn lực sẵn có và thông tin chính xác.

Sau này, một bài giảng của Carey quảng bá tinh thần truyền giáo (được gọi là Bài giảng Bất tử) lập nền trên lời của nhà tiên tri Isaiah trong Kinh Thánh, "Hãy mở nơi trại ngươi, giương màn chỗ ngươi ở. Chớ để chật hẹp; hãy giăng dây cho dài, đóng cọc cho chắc! Vì ngươi sẽ lan rộng ra bên hữu và bên tả; dòng dõi ngươi sẽ được các nước làm cơ nghiệp, và sẽ làm cho các thành hoang vu đông dân cư" (Isaiah 54. 2-3), trong bài giảng này, Carey lặp lại nhiều lần câu nói đã trở nên nổi tiếng và được trích dẫn nhiều nhất: "Hãy cố làm việc lớn cho Thiên Chúa; hãy trông đợi việc lớn từ Ngài". Cuối cùng, Carey cũng vượt qua mọi chống đối, tháng 10 năm 1792, Hội Truyền giáo Baptist được thành lập, trong số các thành viên sáng lập có William Carey, Andrew Fuller, John Ryland, và John Sutcliff. Lúc này họ bận rộn với những vấn đề cụ thể như gây quỹ và định hướng hoạt động của hội. Có một nhà truyền giáo đã đến Calcutta hiện đang có mặt tại Anh Quốc để vận động gây quỹ, Bác sĩ John Thomas, và họ quyết định ủng hộ ông, cũng như cử Carey đi cùng ông đến Ấn Độ.